由材料科学家和理论化学家组成的团队进行的一项协作研究表明，如何设计一种电致发光材料（LED灯和太阳能电池等设备的关键组件）以更有效地工作。
由材料科学家和理论化学家组成的协作团队通过使用综合的缺陷抑制策略，提供了高效率发光体的混合钙钛矿纳米颗粒。
新的研究详细说明了如何设计一种电致发光材料，设备的关键组件（例如LED灯和太阳能电池）以更有效地工作。实验和理论研究人员的共同努力发表在《自然光子学》上，提供了有关这些以及其他类似材料在未来如何用于新颖应用的见解。
这项工作是宾夕法尼亚大学，汉城国立大学，韩国高等科学技术学院，洛桑联邦理工学院，田纳西大学，剑桥大学，瓦伦西亚大学，哈尔滨工业大学之间合作的结果。科技和牛津大学。
两年前，宾州理论化学家安德鲁·拉普（Andrew M. Rappe）参观了首尔国立大学的Tae-Woo Lee实验室，讨论很快转向他们是否可以发展出一种理论来帮助解释他们的一些实验结果。他们研究的材料是甲form溴化铅，一种金属卤化物钙钛矿纳米晶体（PNC）。Lee小组收集的结果似乎表明，用这种材料制成的绿色LED的工作效率比预期的高。“一看到它们的数据，我就对结构，光学和光效率结果之间的相关关系感到惊讶。必须采取一些特殊的措施，” Rappe说。
诸如甲酰胺基溴化铅之类的PNC用于光伏设备中，它们可以将能量存储为电能或将电流转换为发光设备（LED）中的光。在LED中，电子从贫电子（p型）区域中的富电子（n型）区域带到高能级，在那里它们发现空的低能态或“空穴”。落入并发光。材料的效率取决于其将光转换为电能的能力（反之亦然），这取决于被激发的电子找到空穴的难易程度以及该能量损失了多少。
为了了解Lee小组的研究结果，Penn博士后Arvin Kakekhani开始与首尔国立大学的Young-Hoon Kim和Sungjin Kim合作，开发了该材料出乎意料的效率的计算模型，并设计了有针对性的后续实验以确认这些新理论。“我们花了很多时间将实验和理论交叉链接，以合理化我们拥有的每一个实验观察结果，” Kakekhani谈到研究过程时说道。
经过几个月的思想交流并缩小了潜在的理论范围，研究人员使用称为密度泛函的方法开发了一种理论模型，该模型方法依赖于量子力学中的数学理论。尽管DFT在该领域已经使用了很多年，但该理论的实现现在可以有效地吸收小的，离域的量子力学相互作用（称为范德华力）的影响，众所周知，范德华力在量子力学的行为中起主要作用。类似于本研究中使用的PNC的软材料。
使用他们的新模型，研究人员发现，如果量子点的尺寸更小，PNC的效率更高，因为电子发现空穴的可能性要大得多。但是，由于减小粒子的尺寸还意味着增加其表面积/体积比，因此这也意味着沿着材料表面存在更多容易出现缺陷的位置，在这些位置上，电子能量很容易丢失。
为了应对这两个挑战，研究人员发现，简单的化学替代方法是用较大的称为胍的有机阳离子代替甲ami，从而使颗粒变小，同时通过允许形成更多的氢键来保持材料的结构完整性。在这种合金化方法的基础上，研究人员发现了其他提高效率的策略，包括添加长链酸和胺来稳定表面离子，以及添加缺陷修复基团以“治愈”可能形成的任何空位。
作为一名理论化学家，卡克卡尼（Kakekhani）突出的一件事是该模型的预测和实验数据的一致性如何，他将其部分归因于使用一种结合了范德华力的理论。他说：“您不适合使该理论适用于实验的参数。”“这更像是第一性原理，而我们所拥有的唯一知识就是材料所具有的原子类型。我们基于计算机中几乎纯粹的数学运算和量子力学理论来预测结果的事实，与实验同事在实验室中发现的结果非常接近，这一事实令人兴奋。”
尽管当前的研究为具有广泛应用潜力的材料提供了特定的策略，但该策略也可以在材料科学领域更广泛地采用。Rappe说：“物联网的发展和对光电子计算的需求都需要高效的光源，而这些新颖的基于钙钛矿的LED可以带路。”
对于Kakekhani来说，这项工作还强调了详细的，理论驱动的见解对全面了解复杂材料的重要性。Kakekhani说：“如果您从根本上不知道发生了什么，以及根本原因是什么，那么它实际上就不会扩展到其他材料上。”“在这项研究中，长时间尝试排除那些实际上不起作用的理论是有用的。最后，我们发现了一个很深层的原因，它是自洽的。花了很多时间，但我认为这是值得的。”
参考：Young-Hoon Kim，Sungjin Kim，Arvin Kakekhani，Jinwoo Park，Jaehyeok Park，Yong-Hee Lee，Hengxing Xu，Satyawan Nagane，Robert B. Wexler，“高效发光二极管的钙钛矿纳米晶体的全面缺陷抑制”，金东赫，郑承Jo，劳拉·马丁·内茨·萨尔蒂，彭丹，阿迪亚·萨达纳哈拉，京畿道公园，金永焕，胡斌，汉克·鲍林克，刘承孝，理查德·弗兰德，安德鲁·M·拉普（Andrew M.Rappe）和李泰宇（Tae-Woo Lee），2021年1月4日，自然光子学。
10.1038 / s41566-020-00732-4
Andrew M. Rappe是宾夕法尼亚大学艺术与科学学院化学系的Blanchard教授。
这项研究得到了美国能源部基础能源科学办公室（Grant DE-SC0019281）的支持。
共同作者的完整列表：宾州的Arvin Kakekhani，Robert B. Wexler，Peng Tan和Andrew M. Rappe；首尔国立大学的金英勋，金成珍，朴振宇，李Yong熙，金东赫，Seung Hyeon Jo，Gyeong-Su Park，金英焕和李泰宇；韩国高级科学技术研究所的Jaehyeok Park和Seunghyup Yoo；田纳西大学的徐恒兴和胡斌；剑桥大学的Satyawan Nagane，Aditya Sadhanala和Richard H. Friend；巴伦西亚大学的劳拉·马丁内斯·萨蒂（LauraMartínez-Sarti）和亨克·博林克（Henk J. Bolink）。
